秋瑾回到上海，由徐锡麟介绍，加入了蔡元培、章太炎等人组织的“光复会”，她一面创办《中国女报》宣传女权，一面在虹口租界赁屋与陈怕平制造炸弹。由于炸弹不慎爆炸，租界将她视为“危险分子”，她在“马足车尘知已少，繁弦急管隆谊稀。几行滴泪伤时局……江河日下世情非”的情况下，于1907年正月，回到家乡浙江山阴县，以大通学堂体育会教员为掩护，继续从事革命活动。7月初，秋瑾与徐锡麟密定于六月初十举事，消灭浙皖两地的清军，并拟定由金华会党王金发率先发难。起事前夕，王金发手下一个叫聂李唐的人无意间泄露了秘密。同时，安庆方面徐锡麟派往上海购置军火的光复会员叶某不幸被捕，严刑之下供出受徐锡麟指使。于是，两江总督端方电令安徽巡抚恩铭缉拿徐锡麟。徐锡麟得讯，只得仓促起事，借恩铭参加巡警学堂毕业典礼，徐锡麟亲手开枪刺杀了恩铭，率数十名学生起事。但旋遭镇压。徐锡麟被捕，恩铭卫队兵士剖心争食，上演了近代史上最残忍的一幕。
绍兴知府贵福与安徽巡抚恩铭均为满人，还沾亲带故。恩铭被刺身亡，贵福发誓要给恩铭报仇。正好此时绍兴土绅胡道南告密，将秋瑾等人之谋泄于贵福。于是，300余名清兵赶赴绍兴，捉拿秋瑾等革命党人。
紧危关头，王金发、竺绍康等首领刚得皖事败讯，连夜赶回绍兴，大通学堂师生纷纷要求提前起义，攻占绍兴府。秋瑾则认为嵊绍义勇尚未集结就绪，仅凭大通学堂这点实力，实在薄弱微末，仓促举事必然造成不必要的牺牲，必须坚持等到原定的六月初十。此时，又事机外泄，绍兴土绅胡道南等人向知府贵福告密，引来了杭州清兵。秋瑾留下30余学生守校，其余尽快疏散，为革命留下火种。她本人自然也可逃脱，但她说自己系一女人，且无确凿证据，即使被捕亦无妨，逼令金发速去。直到清兵已临校门，金发才在秋瑾的严促下，逾墙而脱，化装成农民，连夜逃回嵊县。
1907年7月13日下午，贵福传李钟岳进署，命其率杭州清兵围剿大通学堂，否则以私通逆党罪论处。李钟岳无奈，只好遵命。当日下午4时许，在贵福的监视下，李钟岳被迫会合杭州标统李益智，前往大通学堂捉拿乱党。李钟岳坐轿在前，300多名清兵在后。逼近学堂时，贵福下令士兵开枪，秋瑾听到枪声，急忙组织学生突围，但清兵已包围学堂。清军涌入学堂大门内，秋瑾指挥师生开枪抵抗，掩护同伴疏散。激战中，秋瑾一手握左轮手枪一手持短剑，与众师生打死打伤清军数十人。由于力量悬殊，秋瑾、程毅等师生八人被捕。
当晚，贵福命李钟岳在绍兴府审讯秋瑾等人。大堂上，秋瑾只承认家庭革命、夫妇革命，否认参与种族革命与政治革命。第二天，贵福又令李钟岳率兵查抄秋瑾母家。因李钟岳同情秋瑾，只是走一个过场，没有令人搜查。狡诈的贵福想借他人之手杀掉秋瑾，再令李钟岳将秋瑾押回山阴县审讯。书香世家的李钟岳，勤政爱民，廉洁奉公，敬仰名流，同情革命，不忍对女侠秋瑾下毒手，稍加审问后便令文案将程毅等七人带到公堂审讯，自己则同女侠单独交谈，问及秋瑾的家庭、婚姻及留学日本等情况，并请秋瑾题字。秋瑾见李钟岳态度诚恳，便为其题写了那句著名的“秋风秋雨愁煞人”。晚上，李钟岳赶赴绍兴府衙向贵福汇报审讯情况，贵福大怒，质问李钟岳既然秋瑾不招，为何不用大刑？李钟岳为秋瑾辩解，说秋瑾是读书女子，没有确凿证据，如何定其罪名？不便动用大刑逼供。贵福见一时无法与李钟岳理论，立即起身赶赴杭州，向巡抚张曾鰎谎报，称秋瑾已经承认密谋革命，骗得张曾鰎处决秋瑾的手谕。贵福回到绍兴，向李钟岳出示巡抚手谕，命其立即处死秋瑾。李钟岳大惊，愤然对答：“案情尚未弄清就处死刑，人心必然不服，望大人三思而行呀！”贵福哪里肯听，对李钟岳的规劝置之不理，严令其按巡抚手谕执行。
1907年7月15日凌晨4时，贵福亲自率兵前来催刑。李钟岳被迫押秋瑾赴绍兴闹市轩亭口。临刑前，李钟岳问秋瑾还有什么遗言，秋瑾摇头不语，从容就义。
秋瑾死后第三天，李钟岳即因同情女侠被革职，罪名为“庇护女犯”。李钟岳解职后寄住杭州，不断受到贵福与张曾鰎的责难。他们还上奏朝廷，要求对李钟岳问罪惩处。李钟岳终日忧伤叹息，寝食难安，既愧自己杀了女侠，又羞巡抚、知府还是不肯放过自己，两头无着落，两边不讨好。最终，在极度矛盾中，他下定决心以身殉道。打定主意后，他闭门却客，伤感不已。1907年9月23日上午9时许，李钟岳自缢身亡，终年58岁。这时，距秋瑾被害仅隔68天。
秋瑾牺牲后，李钟岳令人购买华丽棺材盛殓，由其婆家扶回安葬于今双峰县荷叶乡境内。后由秋瑾最亲密的两位女友吴芝瑛、徐自华移葬秋瑾于杭州西湖西泠桥边——秋瑾生前选中之地。十几年后，秋瑾的同乡鲁迅在《药》一文中，对她寄予深切的同情和尊敬。后人有联挽曰：悲哉！秋之为气；壮矣！瑾其可怀。
