史穆出生于书香世家，祖父是前清秀才，一生温朗敦厚，从无疾言厉色。在家人的影响下，史穆5岁时就开始临池学书。幼年时便在父亲、祖父的指导下学习《左传》、《四书》、《五经》、古文辞等。少年史穆博闻强记，当时他就将王羲之之“意在笔先，然后作字”、颜真卿之“点画皆有筋骨，字体自然雄媚”、柳公权之“心正则笔正”、董其昌之“字须熟后生，画须生外熟”等历代书法大师关于书艺的经典要义娴熟于心，并融会贯通于自己的书法艺术实践。
14岁时，史穆考入湖南国学专科学校，在宗子威、骆绍宾、王啸苏、李肖聃诸名宿门下学习经、史、子、集以及书法、诗词等。后来从颜昌、唐景尧二先生专修书艺，始习唐楷，继习兰亭、圣教两序，随后致力于北碑，如张猛龙、张黑女诸碑志，临摹尤勤。二十岁以后到重庆，又深受于右任先生（国民党高级将领、著名书法艺术家） 的影响。
经历了社会动荡的史穆，在新中国成立后重拾自己心爱的诗书，数十年后成就卓然。史穆的书法作品多为行书和行草书。他的行书，字型匀整、态势流动，极富节奏感和韵律感；而草书则起伏跌宕而气势连绵，张弛有度，寓动于静，寓柔于刚，看后让人的精神状态有一种诗意的感觉。整体上而言，史穆的书法注意整体布局，其作品挥洒自如，跌宕有致，一气呵成，首尾完美。史穆作书，必待到胸有成竹方才下笔，但下笔必快如疾风骤雨，这也是先生作书的一大特色。如此，史穆的书法有一种基于法度之上的自然天成的意趣：作品或奇秀飘逸、或沉稳厚重、或锋芒迭出、或流畅悠闲，极显变化，多姿多彩。形成了秀劲洒脱、清新自如的独特风格。著名诗人、国学大师、书法家虞逸夫说，史穆“家学渊源，师承有绪”，“观其近作，酣畅流丽，绝无矫揉造作之态。是以众目共赏，群口同誉，与夫专骛捷径以求一逞者殊科”。这是对史穆书法艺术极高的也是极精当的评价。
谈到书法艺术，史穆不慌不忙地说出两个字来：“意”和“气”。他说：“书法是一种意念高度集中的艺术品，西汉末年的杨雄说‘书，心画也’，而我则要借用一个现代医学名词，‘书 ，心电图也’。”史穆并不会气功，却爱将练书法比做练气功，他认为练字时要排除杂念、心平气和、意力共用等等，这些都是书法与气功的相通之处。
除了书法闻名于世，史穆还是一个执着的诗人，他和一些爱好旧体诗词的朋友合办了一个诗刊，名曰《嘤鸣集》。他们认认真真油印了五年又铅印了五年多，已经出版100多期。他们没有主编，也没有编委，他们写诗，只是“嘤其鸣矣，求其友声”。史穆的诗词自成一体，成就并不在书法之下，朋友们常说他是“ 诗名每被书名掩”。史穆常说：“书法作品无一不是文学作品，不论字多字少，都离不开文学内涵。没有文学素养，书法就没有生命力；没有理论指导，书艺也无从提高。”由于史穆饱读诗书，才思敏捷，其书法内容，他总能根据眼前景物，即兴题诗，泼墨成作，内容和形式珠联璧合，并且绝不人云亦云，足见其文学底蕴之深厚。史穆的书艺作品曾参加过全国多次大型展览和其他各类展出，并被收入《中国现代书法选》、《当代楹联墨迹选》、《古诗文行书字帖》、《毛主席纪念堂珍藏书画集》等10余种书籍刊物。1982年离休后，把相当多的精力放在书法教学上。20余年来，史穆门生早能和“弟子三千”相匹敌了。
在北京毛主席纪念堂展厅里，有一幅8尺长的书法作品，那是史穆老先生手书的自作《减字木兰花》：“韶峰毓秀，旷代英名垂宇宙；文采风流，汉武秦皇孰与铸。湘江北去，翘首燕云鹏正举；遗爱甘堂，四卷雄文鲁殿光。”气势之磅礴有如行云流水。
